我科學傢成功研制超平整石墨烯薄膜

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  近日  ,由南京大學物理學院高力波教授團隊領銜  ,協同學院四個青年學者團隊  ,以“質子輔助生長超平整石墨烯薄膜”為題  ,在《自然》雜志上發表瞭將質子輔助生長用於高質量石墨烯制備的研究成果  。這項工作  ,不僅探索出瞭一種可控生長超平整石墨烯薄膜的方法  ,更為重要的是  ,該團隊還發現瞭這種生長方法的內在機制  ,即質子輔助 ,這種方法有望推廣到柔性電子學、高頻晶體管等更多重要的研究領域 。

  據悉  ,該成果所涉及的化學氣相沉積方法(CVD)生長石墨烯  ,是目前制備大面積、高品質單晶晶粒或者薄膜的最主要方法 。然而  ,由於石墨烯與基質材料能夠產生強耦合作用  ,使得石墨烯在生長過程中會形成褶皺  。這一現象嚴重限制瞭大尺度均一薄膜的制備  ,阻礙著二維材料的進一步發展應用 。

  “CVD石墨烯中的褶皺是影響其物性的重要瓶頸  。”高力波告訴記者  ,CVD石墨烯中的褶皺  ,來源於石墨烯與生長基體的熱脹率差異  ,石墨烯生長於銅或者鉑等生長基體 ,生長溫度多在600度以上 ,生長完成後降至室溫便引起石墨烯的褶皺 。褶皺的存在  ,會影響石墨烯的優良特性  ,然而 ,究竟在多大程度上能夠影響其性能  ,並沒有完整的對比數據  。“如何徹底地消除褶皺  ,並制備出超平整的石墨烯薄膜  ,逐漸成為其品質跨越式提升的重點和難點  。”高力波說道  。

  研究團隊嘗試過多種消除褶皺的方法  ,但效果都不盡如人意 ,僅剩下減弱石墨烯與生長基體之間耦合作用的唯一途徑  。在總結大量實驗的基礎上  ,高力波團隊發現  ,高比例的熱氫氣(H2)  ,會在一定程度上  ,弱化石墨烯與生長基體之間的耦合作用  。同時  ,研究人員通過理論模擬發現 ,處在石墨烯與銅基體之間的氫 ,在大濃度、高溫的條件下 ,可以起到減弱二者耦合的作用  。在熱氫氣的組分中  ,質子和電子可以自由穿梭於石墨烯的蜂窩狀晶格  。因此  ,研究人員推測  ,質子在穿透石墨烯後  ,有一定概率會再次與電子組合成氫  。

  “課題組通過氫氣、氘氣(D2)、氦氣(He)等離子體的作用效果對比 ,驗證瞭所設想的模型  。”高力波介紹  ,增加質子密度  ,成為減弱二者耦合作用的關鍵途徑  。有鑒於此  ,研究團隊采用氫氣等離子體處理褶皺化的石墨烯薄膜  ,並輔以高溫  ,逐步減弱並消除石墨烯褶皺  。如果在生長石墨烯的同時 ,引入氫氣等離子體 ,則生長出來的石墨烯完全無褶皺  。

  為瞭全方位表征無褶皺化的石墨烯薄膜  ,通過多種物性測量 ,包括掃描隧道顯微鏡(STM)觀測摩爾條紋和掃描隧道譜(STS)、角分辨光電子能譜(ARPES)直觀觀測石墨烯與銅基體的耦合作用變化、變溫拉曼光譜表征熱漲率差異等  ,都表明瞭這種超平整的石墨烯薄膜  ,處於與生長基體脫耦合、無摻雜的狀態  。由於石墨烯薄膜的超平整特性  ,因此在清除石墨烯表面其他物質  ,尤其是石墨烯轉移過程中產生的轉移介質PMMA殘留時  ,表現出極易清潔的優點  。

  此外 ,為瞭凸顯超平整石墨烯薄膜的優點 ,即大尺寸和高品質  ,研究人員還進行瞭不同線寬下的石墨烯量子霍爾效應的測量  ,線寬分別為2μm、20μm、100μm、500μm  。此前 ,有礙於大尺寸石墨烯樣品的均勻性 ,石墨烯量子霍爾效應出現的最大線寬為50μm  ,而生長出來的超平整石墨烯薄膜 ,量子霍爾效應出現的閾值條件  ,和1μm線寬時測量的本征石墨烯幾乎相當 。更重要的是  ,對於不同線寬測量  ,他們的平臺出現閾值幾乎不變  。“這表明隻有消除褶皺  ,才能在最大程度上實現大尺寸石墨烯的均質化、高品質  。”高力波表示 ,質子輔助的CVD方法不僅能夠盡可能維持石墨烯的固有性質  ,還將對今後制備其他種類的納米材料具有普適性  。

  (本報記者 蘇雁 本報通訊員 吳煜昊)